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(14)CO2加氢制烯烃催化剂的设计合成与表征

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(14)CO2加氢制烯烃催化剂的设计合成与表征
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CO2加氢制烯烃催化剂的设计合成与表征摘要近几年空气中CO2的浓度持续升高,并且对气候产生了较大的影响,因此CO2的利用引起了研究者们的极大关注。将丰富,经济,可循环的CO2转化成高附加值的低碳烯烃不仅可以减轻对环境的影响,同时可以缓解能源紧张的问题。CO2催化加氢合成具有高附加值的烯烃,不仅可以有效缓解大气中CO2引起的温室效应等一系列环境问题,又提供了除石油路线外,一种合成烯烃的新的途径,能够同时缓解资源问题。本论文从可以同时催化逆水煤气变换反应RWGS)和费托合成反应F-T)的铁基催化剂出发,研究了五种不同的铁基催化剂的形貌、物理和化学性质,并且评价了它们对于CO2加氢制烯烃的性能。本文中设计合成了五种催化剂,分别是:长度在100nm左右,宽度在10nm左右的纳米棒状y-Fe2O3、长度在100nm左右,宽度在10nm左右的纳米棒状-Fe2O、粒径在150nm左右的块状的au-Fe2O3,以及负载在y-Al2O3上的-Fe2O3和负载在Y-Al203上的-F2O3。这五种催化剂具有不同的形貌,在催化性能上也有各自的不同特点。本论文通过各种手段详细表征了材料的性质,同时也通过固定床评价了他们的CO2加氢性能。本文通过透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、氢气程序升温还原(H-TPR)、X射线衍射XRD)、原位X射线衍射(i-situ-XRD)等手段,表征了合成的材料。同时也表征了固定床评价过后的催化剂,来探索催化剂在CO2加氢反应中的变化。关键词:CO2加氢;氧化铁;催化新材料二氧化碳加氢制烯烃催化剂的设计合成与表征Catalyst design,synthesis and characterization,and CO2hydrogenation to olfinsAbstractCarbon dioxide utilization have recently attracted considerable attentions because of theincreasing concentration of CO2 in the atmosphere and its negative effects on climate.There-use of CO2,which is an abundant,economical and renewable feedstock,into valuablechemicals contributes to both climate change mitigation and energy crisis alleviation.In thispaper,the morphology,physical and chemical properties of five different iron-based catalystswere studied from the iron-based catalysts which can catalyze the reverse water gas shiftreaction (RWGS)and Fischer-Tropsch synthesis reaction (F-T)and evaluated their propertiesfor CO2 hydrogenation to olefins.In this paper,five kinds of catalysts were designed andsynthesized:nanometer rod-shaped y-Fe2O3 with about 100 nm in length and about 10 nm inwidth,nanometer rod-shaped a-Fe2O3 with about 100 nm in length and about 10 nm in width,a-Fe2O3 with an amorphous size of 150 nm,a-Fe2O3 supported on Y-Al203,and Y-Fe203supported on y-Al2O3.These five catalysts have different morphologies,and their catalyticproperties also have their own different characteristics.In this paper,the various means areused to characterize the properties of the materials,and then their CO2 hydrogenationperformance were evaluated using fixed bed.This paper focued on the material synthesis andcharacterization.The as-synthesized materials were characterized by transmission electronmicroscopy(TEM),scanning electron microscopy (SEM),temperature programmed reductionin H2(H2-TPR),X-ray diffraction (XRD)and in situ X-ray diffraction.It also characterizesthe catalyst after the evaluation of the reaction to explore the changes on the catalysts.Key Words:CO2 hydrogenation;Iron Oxide;Catalyzing New MaterialsII-二氧化碳加氢制烯烃催化剂的设计合成与表征目录摘要Abstract.....1文献综述1.2国内外研究进展1.2.1C02加氢反应研究概况21.2.2C02加氢制烯烃反应机理1.2.2催化剂、载体及其助剂1.2.3催化剂失活机理..1.2选题依据及研究内容.…2实验部分…2.1实验原料及设备.…102.2制备方法.….102.2.1前体的制备…2.2.2负载型y-Fe203的制备.112.2.3负载型ca-Fe203的制备2.2.4y-Fe203的制备…2.2.5-Fe203的制备112.3表征方法…2.3.1X射线衍射(XRD)…2.3.2原位X射线衍射(situ-XRD).122.3.3扫描电镜(SEM…2.3.4透射电镜(TEM).….122.3.5氢气程序升温还原H-TPR).122.4催化剂反应性能评价…2.4.1C02加氢反应评价装置….132.4.2产物分析方法…3催化剂的合成、表征及催化性能3.1.1电镜表征.173.1.2X射线衍射XRD)表征III
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